第1シーズン：全12話
第2シーズン：全13話
第3シーズン：全12話
第4シーズン：全13話

孤児院を追放され、ヨコハマを放浪する少年・中島敦は鶴見川で入水していた太宰治を助ける。
それをきっかけに敦は太宰が所属する異能集団・武装探偵社が追う「人食い虎」の捜索を手伝うことになり、太宰と共に虎の出現を倉庫で待つことになる。
そのとき、太宰は敦こそが虎の正体だと告げる。
実は敦は無意識のうちに異能力、「月下獣」で虎に変身して徘徊しており、それゆえに孤児院を追い出されていたのだ。
敦は自分の能力を制御出来ず、虎に変身して、太宰に襲いかかるが、太宰は相手の能力を無効化する異能力「人間失格」を発動して、敦を鎮静化させ、さらに敦が武装探偵社に入社出来るよう尽力する。
入社試験を経て武装探偵社に入社した敦だったが、なぜか海外の異能者団体から莫大な懸賞金が敦にかけられていた。
ヨコハマの港を縄張りにするポートマフィアの構成員芥川龍之介はその懸賞金目当てに敦を執拗に狙うが、部下の泉鏡花の裏切りもあって、敦に逃げられてしまう。
芥川が敦の身柄を確保することに失敗したことを知った組合（ギルド）団長、フランシス・スコット・キー・フィッツジェラルドは自らヨコハマに乗り込み、敦の身柄と願いをかなえる「本」を手に入れるため、横浜を完全に廃墟とする計画を実行に移す。
ヨコハマを守るため、武装探偵社とポートマフィアは一時的に手を結び、敦と芥川がフィッツジェラルドに立ち向かう。
圧倒的な戦闘能力を誇ったフィッツジェラルドだったが、2人の攻撃でバランスを失い、空中要塞白鯨から落下して行方不明となる。
さらに鏡花の捨て身の攻撃で白鯨も横浜の市街地から離れた海に落下する。
その頃、死の家の鼠頭目フョードル・ドストエフスキーは組合の資産を強奪すると同時に、武装探偵社・ポートマフィアを共に殲滅させるための計画を実行に移し始めていた。
彼の計画により、武装探偵社とポートマフィアは全面抗争に突入する。
抗争は、夏目漱石によりもたらされた情報により死の家の鼠の異能者を逮捕し、さらにフィッツジェラルドの協力によりドストエフスキーを逮捕したことで終結した。
その後、異能特務課に研究のため一頁だけ切り取られて保管されていた白紙の文学書の力により、武装探偵社は犯罪組織、天人五衰に仕立てあげられる。
福沢は逮捕され、社員も軍警に追われる中で一時はばらばらになるが、探偵社を信じた人間の協力によって再集結を果たし、真の天人五衰の計画を知ってそれを阻止する為に動き出す。
天人五衰の一人であるシグマが運営する天空カジノに侵入した敦は、軍警特殊部隊の猟犬からカジノを守ろうとするシグマを救い出すも、突如現れたホーソーンにシグマは撃ち落とされ、彼の確保に失敗した。
乱歩は猟犬隊長の福地桜痴に協力を仰ぐが、福地こそが天人五衰の首領であり、敦と、太宰の指示で同じ船に潜入していた芥川は、福地に戦いを挑む。
福地を後一歩まで追い詰めたところで芥川が斬られ敦は何とか逃走するも、残る天人五衰のメンバーであるブラム・ストーカーの異能で、世界中に吸血種化した人類が送り込まれ、世界は混乱と疑心暗鬼に陥る。

武装探偵社
中島敦（なかじま あつし）
声 - 上村祐翔、Lynn（幼少期） / 演 - 鳥越裕貴

太宰治（だざい おさむ）
声 - 宮野真守 / 演 - 多和田任益（初演〜序）、田淵累生

国木田独歩（くにきだどっぽ）
声 - 細谷佳正 / 演 - 輝馬

江戸川乱歩（えどがわ らんぽ）
声 - 神谷浩史 / 演 - 長江崚行

谷崎潤一郎（たにざき じゅんいちろう）
声 - 豊永利行 / 演 - 桑野晃輔

宮沢賢治（みやざわ けんじ）
声 - 花倉桔道 / 演 - 堀之内仁

与謝野晶子（よさの あきこ）
声 - 嶋村侑 / 演 - 今村美歩

谷崎ナオミ（たにざき ナオミ）
声 - 小見川千明 / 演-齋藤明里

福沢諭吉（ふくざわ ゆきち）
声 - 小山力也 / 演 - 和泉宗兵

泉鏡花（いずみ きょうか）
声 - 諸星すみれ / 演 - 桑江咲菜

主題歌
「TRASH CANDY」
第1シーズンオープニングテーマ。
作詞は谷山紀章、作曲・編曲は飯塚昌明、歌はGRANRODEO。